如果您在使用Chrome浏览器时遇到了同步功能无法使用时的最新账号登录问题，可以尝试以下几种解决办法：
1. 检查网络连接：确保您的设备已连接到互联网。如果网络不稳定或中断，同步功能可能无法正常工作。尝试重新连接Wi-Fi或使用移动数据。
2. 清除缓存和Cookies：在Chrome浏览器中，您可以清除浏览器的缓存和Cookies来解决问题。具体操作步骤如下：
- 打开Chrome浏览器。
- 点击右上角的三个点图标（更多选项）。
- 选择“设置”（Settings）。
- 在设置页面中，找到并点击“隐私与安全”（Privacy & Security）。
- 在下拉菜单中，选择“清除浏览数据”（Clear Browsing Data）。
- 在弹出的窗口中，勾选“Cookies and other site data”和“Cached images and files”。
- 点击“清除数据”（Clear Data）。
- 点击“清除历史记录”（Clear History）和“清除密码”（Clear Passwords），然后点击“确定”（OK）。
- 关闭Chrome浏览器。
3. 重新安装或更新Chrome浏览器：有时候，软件的问题可能是由于过时或损坏的安装文件引起的。尝试卸载当前的Chrome浏览器，然后从官方网站下载最新版本并重新安装。
4. 联系技术支持：如果以上方法都无法解决问题，您可能需要联系Chrome浏览器的技术支持。您可以访问Chrome的官方支持网站，或者拨打他们的客服电话寻求帮助。
请注意，在进行这些操作之前，请确保您已经备份了重要的个人数据，以防意外丢失。